2004年，出演首部电影《狼的诱惑》，饰演刘云。2005年，与千正明、金康宇合作出演动作电影《台风太阳》，饰演溜冰爱好者甲巴

2006年，与朴建亨，MC梦共同出演动作喜剧电影《度方传说》。2007年，主演电影《美丽》，片中李天熙与车秀妍饰演一对恋人；同年与陈益汉、李和恩合作出演电视剧《汉城别曲》，饰演不愿对两班卑躬屈膝，想爬到更高的位置的译官杨万悟。

2008年，与韩智慧、李民基共同出演电影《哼唱》；同年与金相庆、金永哲、朴相民合作出演KBS古装历史剧《大王世宗》，饰演蒋英实。

2009年，与朴海日、朴熙顺、申敏儿合作出演电影《10亿》；同年与郑京浩、李敏贞、李奎汉合作出演SBS周末剧《你笑了》，饰演话多、孩子气的徐成俊。

2010年，与裴斗娜、徐智锡共同出演电视剧《Gloria》。2012年，与姜艺媛、朴孝敏联袂主演电视剧《第一千个男人》，饰演餐厅社长金应硕。

2013年，与李钟赫、崔秀英共同出演电视剧《恋爱操作团：Cyrano》，饰演神秘的西餐厅厨师车胜表。2015年，与徐仁国、张娜拉、朴宝剑共同出演爱情喜剧《记得你》，饰演特别犯罪搜查组组长。

2010年4月，李天熙与全慧珍相恋。2011年3月，李天熙与全慧珍举行婚礼2011年7月30日，李天熙与全慧珍的女儿出生。

个人奖项

• 2008SBS演艺大赏网民人气奖家族诞生（获奖）
• 2008KBS演技大赏男子新人奖（获奖）

李天熙在电影《台风太阳》以魅力演技受到观众的喜爱，通过电视剧和电影，他展现了较强的演技。